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物理化学学报

物理化学学报

2025年02期

《物理化学学报》由中国科学技术协会主管、中国化学会主办，综合因子为：1.119，被北大核心期刊、CSCD核心期刊、统计源期刊收录。物理化学学报主要刊载化学学科物理化学领域具有原创性实验和基础理论研究类文章。

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综述 | 高压锂电池正极电解质界面研究进展

综述 | 高压锂电池正极电解质界面研究进展

摘要：提高电池的截止电压上限可以显著提升锂电池的能量密度。然而，高截止电压也会导致正极材料在高压下发生不可逆相变和副反应，从而损害电池性能。为了解决这一问题，建立一个稳定的正极电解质界面(CEI)在提高电池性能方面起到了关键作用。本文探讨了CEI的形成机制，并概述了构建CEI的方法，包括人工构建CEI和原位生成CEI。此外，从电解质的角度出发，我们还展望了构建高压正极CEI的设计思路。
综述 | 近常压X射线光电子能谱研究固-气和固-液界面

综述 | 近常压X射线光电子能谱研究固-气和固-液界面

摘要：材料表面是能量储存和转化反应发生的直接场所，因此，真实反应条件下材料的表面化学和结构在理解反应机理方面起着关键作用。X射线光电子能谱是一种表面敏感技术，已经成为研究材料表面复杂成分和电子结构的主要工具之一。传统的X射线光电子能谱受限于真空条件，这限制了对原位条件下固-气和固-液界面的研究。但随着真空差分技术和静电透镜系统的引入，X射线光电子能谱不再局限于超高真空条件。结合同步辐射光源的优势，近常压X射线光电子能谱(NAP-XPS)展现出更先进的特点。在近年来，NAP-XPS迅速成为研究各种固-气和固-液界面的重要工具。通过NAPXPS和一些先进的光谱学和显微镜技术，研究人员可以获得原子尺度的界面信息，这使得他们能够更深入地了解这些界面的性质。本文对近年来代表性的NAP-XPS研究进展进行了简要回顾，以阐明其在固-气和固-液界面研究领域中引发的新认识。最后，文章还讨论了关于NAP-XPS技术的挑战和前景，希望可以激发新的研究思路。
综述 | 用于丝网印刷光电化学生物传感器的功能纳米材料的最新进展

综述 | 用于丝网印刷光电化学生物传感器的功能纳米材料的最新进展

摘要：光电化学(PEC)生物传感器因其低背景、高灵敏度、高特异性和快响应速度等优点而备受关注。近年来，一次性丝网印刷电极(SPE)的引入极大地推动了PEC生物传感器的发展，使丝网印刷PEC生物传感器成为一种应用前景广阔的分析工具。在丝网印刷PEC生物传感器的构建过程中，光活性纳米材料起着至关重要的作用，因为它们不仅可用作光电转换平台，还可用作生物识别元件的装载平台。然而，单纯的光活性材料通常存在一些缺点，比如固有的毒性、宽带隙、高的电子空穴对重组率等，因此，通过各种设计策略来改善光活性材料的光电特性是十分必要的。为了获得高灵敏度的丝网印刷PEC生物传感器，通常还需要将高性能光电极与各种信号放大策略相结合。鉴于此，我们在本文中首次对用于丝网印刷PEC生物传感器的光活性材料进行了系统总结，并将其归为四大类：金属氧化物、金属硫族化合物、碳纳米材料和铋基纳米材料。同时，我们重点关注了光活性材料的设计策略，例如形态调控、元素掺杂、异质结构建等。此外，我们还通过具有代表性的丝网印刷PEC免疫传感器和丝网印刷PEC适体传感器介绍了一些信号放大策略，如酶标记放大(ELA)策略、聚合酶链反应(PCR)策略、滚环扩增(RCA)策略和杂交链式反应(HCR)策略。最后，我们还讨论了丝网印刷PEC生物传感器目前面临的挑战和前景。我们希望通过本文让读者全面了解丝网印刷PEC生物传感器的最新进展，并为该领域的未来发展提供可行性指导。
综述 | 多策略提升卤化氧铋活性材料的光电性能及其在光电化学领域的应用进展

综述 | 多策略提升卤化氧铋活性材料的光电性能及其在光电化学领域的应用进展

摘要：光电化学(PEC)技术作为一种简单的太阳能转换装置，是解决环境和能源挑战最有前途的方法之一。PEC技术主要涉及到在光照射下光活性材料被激发导致载流子生成和电荷转移，进而发生光电转换的过程，活性材料在整个系统中起着核心作用。因此，获得高效PEC性能的关键是设计和合成高光电活性材料。光活性材料的光电转化效率主要取决于较宽的光吸收响应范围和较快的光生载流子分离和传递速率。常见的光敏半导体可以作为光电活性材料，包括金属氧化物、金属硫化物、有机小分子和有机聚合物等。但是由于单个半导体材料的固有局限性，难以满足不断增长的检测需求。探索具有特定结构组成的功能复合材料可以克服单个半导体材料的性能缺陷。此外，太阳光谱中紫外光区仅占约5%，而可见光占比约45%。研发可见光驱动的光电活性材料例如银基、铋基、有机聚合物材料等对于PEC技术的商业应用具有更重要意义。由于BiOX (X = Cl, Br, I)基材料具有带隙可调、独特的层状结构、无毒性、光吸收范围宽、光稳定性优异等特点，基于BiOX (X = Cl, Br, I)的PEC技术已成为研究热点。本文介绍了BiOX (X = Cl, Br, I)基材料的理化性质，从提升太阳光的利用率、抑制光生电子和空穴的复合着手，从表面和界面两个角度讨论了BiOX (X = Cl, Br, I)基材料的改性方法，重点介绍了其在微结构调控、表面缺陷、官能团修饰、金属沉积、杂原子掺杂和异质结构建等方面的研究进展。通过不同的设计策略，可以有效地提高BiOX (X = Cl, Br, I)光生载流子的分离效率，从而提高其PEC性能。介绍了改性BiOX(X = Cl, Br, I)在PEC传感、光电水分解、光电催化降解、CO2还原、固氮和光催化燃料电池等方面的应用。最后，讨论了BiOX (X = Cl, Br, I)材料在上述应用中面临的挑战，并对BiOX (X = Cl, Br, I)材料未来的研究和实际应用进行了展望。
论文 | 基于小数据集的机器学习预测酰胺键合成转化率

论文 | 基于小数据集的机器学习预测酰胺键合成转化率

摘要：机器学习(ML)在分子合成领域显示了重要的应用前景。然而，准确的机器学习预测依赖于大量实验数据，而通过传统实验方法获得成千上万的实验数据仍然是一个巨大的挑战。因此，基于小数据集得到可接受的预测模型是目前该领域亟待解决的重要问题。本研究通过构建1152个反应数据，利用大量有化学意义的特征描述符，通过多维数据分析获得了有效的预测结果，证明了基于小数据集的机器学习算法可以可靠地预测酰胺键合成反应的转化率。研究比较了6种机器学习算法的预测精度，其中随机森林表现出卓越的预测性能(R2 > 0.95)。同时，在预测未知芳胺分子的转化率时，研究发现在训练集中加入少量未知分子的相关反应数据，即使数据集较小，也能显著提升对未知分子转化率的预测准确性，揭示了一种利用小数据集得到较好预测结果的方法。本研究为小数据集下的机器学习辅助化学合成研究提供了参考价值。不久的将来，机器学习将有力地推动有机合成化学的智能化发展。
论文 | 基于轻量级深度神经网络的核磁共振波谱降噪

论文 | 基于轻量级深度神经网络的核磁共振波谱降噪

摘要：核磁共振(NMR)波谱是一种用于探测分子结构和提供定量分析的稳健的非侵入性表征技术。然而，进一步的NMR应用通常受到低灵敏度性能的限制，尤其是对于异核实验。在此，我们提出了一种轻量级的深度学习协议，用于高质量、可靠和快速的NMR波谱降噪。该深度学习(DL)协议具有轻量级的网络优势和快速的计算效率，有效地抑制噪声和伪峰信号，并恢复几乎完全淹没在严重噪声中的目标弱峰，从而实现了可观的信噪比提升。此外，它仅使用物理驱动的仿真NMR数据学习，在频域中实现令人满意的波谱去噪，并允许区分真实信号和噪声伪影。此外，训练的轻量级网络模型通用于一维和多维NMR波谱，并适用于不同的化学样品。因此，本研究呈现的深度学习方法在化学、生物学、材料和生命科学等领域具有应用潜力。
论文 | 稳定导电网络结构的C-SnO2/MWCNTs复合材料用于锂浆料电池

论文 | 稳定导电网络结构的C-SnO2/MWCNTs复合材料用于锂浆料电池

摘要：锂浆料电池(LSSFBs)具有应用于大规模储能系统的潜力。然而，LSSFBs的电化学性能受限于活性材料本征导电性差以及活性材料与导电添加剂之间的不稳定接触。本文设计了碳包覆的二氧化锡/多壁碳纳米管(C-SnO2/MWCNTs)复合材料作为LSSFBs负极材料。在该复合材料中，SnO2纳米颗粒均匀分布在(MWCNTs)表面，同时SnO2颗粒外表进行碳包覆。纳米尺寸赋予SnO2更多反应活性位点。此外，碳纳米管和碳包覆层共同构建稳定的导电网络。这种导电网络有效改善SnO2的电子转移动力学，并抑制其在充/放电过程中的体积膨胀，从而提高倍率和循环性能。此外，MWCNTs增强浆料电极的悬浮稳定性。这些优势赋予LSSFBs良好的倍率和循环性能。这项工作为优化LSSFBs的浆料电极提供了一种具有前景的策略。
论文 | 外延生长具有厚度可调导电属性的非层状二维碲化锰纳米片用于p-型场效应晶体管和优异的接触电极

论文 | 外延生长具有厚度可调导电属性的非层状二维碲化锰纳米片用于p-型场效应晶体管和优异的接触电极

摘要：碲化锰(manganese telluride，MnTe)作为一种新兴的非层状二维材料，因其优异的性质以及在下一代电子和光电子器件中的巨大潜力，而受到研究学者们的广泛关注。然而，目前超薄二维MnTe的可控合成仍然是一个巨大的挑战，这限制了对其基础性质的研究和应用的深入探索。本文采用化学气相沉积方法成功合成了大面积的MnTe纳米片，并探究了其厚度对电学性质和器件应用的影响。通过提高MnTe纳米片的生长温度，样品厚度逐渐增加，晶畴尺寸从10 μm增至125 μm，形貌从三角形逐渐过度到六边形，最终生长成高度对称的圆形。结构表征和二次谐波测试表明，所制备的MnTe纳米片具有高度的结晶质量和优异的二阶非线性光学性质。此外，通过对不同厚度MnTe纳米片的电学输运测试，发现随着厚度从薄到厚，其导电特性从p型半导体逐渐转变为半金属。因此，利用半导体特性的薄层MnTe纳米片构建的光电探测器展现出出色的光响应性能。而将金属特性的厚层MnTe作为MoS2场效应晶体管的接触电极，显著提高了器件性能，如载流子迁移率可从12.76 cm2?V?1?s?1 (Au接触)提升到47.34 cm2?V?1?s?1 (MnTe接触)。
论文 | 4′-N,N-二乙氨基-3-羟基苯并黄酮激发态分子内质子转移机制的溶剂极性效应

论文 | 4′-N,N-二乙氨基-3-羟基苯并黄酮激发态分子内质子转移机制的溶剂极性效应

摘要：激发态分子内质子转移(ESIPT)反应是一种重要的基础光化学反应，通常发生在具有分子内氢键的发色团中。3-羟基黄酮类衍生物(3-HFs)由于其广泛的天然来源和对环境极度敏感的荧光发光特性而备受关注。与3-HFs相比，4′-N,N-二乙氨基-3-羟基黄酮(D-HBF)具有扩展的共轭体系和大幅红移的吸收特性，而最新研究表明，由于具有ESIPT特性，它可以用作环境极性敏感的生物荧光探针。本研究通过采用多种光谱和理论计算方法，系统研究了D-HBF在极性不同的三种非质子型溶剂(环己烷、乙醚和四氢呋喃)中的ESIPT反应机制。研究结果显示，在这三种溶剂中均能观测到D-HBF的ESIPT典型双发射峰，而这些峰的相对比率受溶剂极性的调控。荧光动力学分析揭示，随着溶剂极性的增加，激发态中正向和反向的质子转移反应速率都降低，同时反向质子转移变得更占优势。该研究还通过密度泛函理论和含时密度泛函理论计算，比较了三种溶剂中D-HBF的基态和激发态分子内氢键的键长和键角参数，确定了ESIPT反应是激发态分子内氢键增强机制。计算结果表明，增加溶剂极性会导致处于S1态的D-HBF分子的3-羟基伸缩振动红外吸收频率向高波数移动，这证明了相应的N*态的分子内氢键减弱。此外，电子密度分析显示，引入在4′-位的强给电子官能团(4′-N,N-二乙氨基)使得D-HBF在激发态下具有典型的分子内电荷转移特征。最后，势能曲线计算结果表明，在激发态下质子转移更容易发生，而溶剂极性增加会导致更高的质子转移势垒，从而阻碍了相应的ESIPT反应。吉布斯自由能分析进一步表明，溶剂极性增加使激发态快速质子转移更倾向于向N*态移动。这项研究为D-HBF类衍生物作为环境极性敏感的生物探针的应用提供了理论基础。

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综述 | 高压锂电池正极电解质界面研究进展

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综述 | 近常压X射线光电子能谱研究固-气和固-液界面

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综述 | 用于丝网印刷光电化学生物传感器的功能纳米材料的最新进展

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综述 | 多策略提升卤化氧铋活性材料的光电性能及其在光电化学领域的应用进展

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论文 | 基于小数据集的机器学习预测酰胺键合成转化率

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论文 | 基于轻量级深度神经网络的核磁共振波谱降噪

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论文 | 稳定导电网络结构的C-SnO2/MWCNTs复合材料用于锂浆料电池

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论文 | 外延生长具有厚度可调导电属性的非层状二维碲化锰纳米片用于p-型场效应晶体管和优异的接触电极

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论文 | 4′-N,N-二乙氨基-3-羟基苯并黄酮激发态分子内质子转移机制的溶剂极性效应

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